ЗАКЛЮЧЕНИЕ_________________________________________________________16

Анализ имеющихся многочисленных исследований поведения радионуклидов в глобальных выпадениях, в почвах радиоактивно загрязненных территорий аварийными выбросами Чернобыльской АЭС, на Среднем и Южном Урале - в зонах влияния штатно работающей Белоярской АЭС и комплекса ядерных предприятий ПО "Маяк" показывает, что поведение тех или иных радионуклидов в почвах разных типов имеет различный характер.

Физико-химическое состояние радионуклидов, поступивших в почвенно-растительный покров, с течением времени изменяется в зависимости от их собственных свойств, особенностей поглощающего комплекса и генетического строения почвенного профиля, а также ряда экологических факторов [¹, Error: Reference source not found,Error: Reference source not found,Error: Reference source not found].Уникальные экологические, природно-климатические условия территории бывшего Семипалатинского испытательного полигона, позволяют использовать ее в качестве естественной лаборатории по исследованию поведения радионуклидов в окружающей среде. Особенно актуальными подобные исследования становятся в условиях возможности организации ведения хозяйственной деятельности на исследуемой территории бывшего СИП с учетом ее особенностей [Error: Reference source not found].

Настоящая работа посвящена результатов исследования параметров биологической подвижности радионуклидов ¹³⁷Cs, ²⁴¹Am, ⁹⁰Sr и ^239+240Pu в почвах различных участков территории СИП, в т.ч. в почвах луговых экосистем, подверженных влиянию радиоактивно-загрязненных водотоков штолен, в почвах степных экосистем, подвергшихся наземному радиоактивному загрязнению разного типа, а также в почвах с "фоновыми" содержаниями радионуклидов.

Обобщенные данные о формах нахождения техногенных радионуклидов в почве могут в дальнейшем послужить основой при разработке практических рекомендаций по ремедиации и улучшению радиоэкологического состояния земель СИП и прогнозировании уровня содержания радионуклидов в растениях, произрастающих на различных территориях СИП, а следовательно, и миграцию по пищевым цепочкам в организм человека.

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
Объекты исследований.Результаты, представленные в данной работе были получены в ходе многолетних исследований (2008-2011г.г.) форм нахождения радионуклидов в почвах различных экосистем территории СИП. Исследуемые участки были объединены в три группы, в зависимости от характера и уровня радиоактивного загрязнения, почвенно-климатических условий.

Участок I. Луговые почвы экосистем горного массива Дегелен. Испытательная площадка «Дегелен» в географическом отношении представляет собой одноименный низкогорный массив, который является частью северо-востока Казахской складчатой страны. Общая площадь территории около 220 кв. км. Во время функционирования СИП служила местом проведения ядерных испытаний в горизонтальных выработках-штольнях. Хотя основная масса продуктов ядерного взрыва сосредоточена в котловых полостях штолен, радионуклиды выносятся на дневную поверхность вместе с водами, поступающими в котловую полость штолен [²]. Исследуемыми участками испытательной площадки Дегелен были выбраны экосистемы в районе припортальных площадок штолен № 176 и № 177, характеризующихся постоянным водотоком. Установлено, что наиболее значительными источниками загрязнения данных площадок в настоящее время являются водотоки из штолен.

Участок II. Степные почвы участка «Опытное поле». Площадка «Опытное поле» представляет собой равнину диаметром около 20 км, окруженную невысокими горами [³]. На этой площадке проводились наземные, воздушные и высотные ядерные взрывы, в т.ч. и модельные (гидродинамические, гидроядерные) эксперименты. Всего проведено более 100 взрывов. В результате испытаний произошло загрязнение больших территорий, как на полигоне, так и за его пределами. Изучение форм нахождения радионуклидов в почвах испытательной площадки «Опытное поле» начались в 2010г, в рамках проведения работ по НТП [⁴]. Заключительные данные по изучению испытательной площадки ОПП планируется получить в текущем году. Определенная часть полученных на сегодняшний момент результатов нашла отражение в данной работе.

Участок III. Фоновые участки - "северные" и "западные" территории СИП.

Исследования форм нахождения радионуклидов в степных почвах "северных" и "западных" участков территории СИП проводились в рамках комплексных радиоэкологических исследований [⁵, ⁶]. В результате данных исследований был сделан вывод о возможности использования данных территорий без каких-либо ограничений. На основании принятых рекомендаций данные участки были определены как "фоновые" участки территории СИП.

Формирование радиационной обстановки на "северной" и "западной" территориях, в основном, может быть обусловлено следующими испытаниями:

- атмосферные ядерные и модельные эксперименты на площадке "Опытное поле";

- испытания боевых радиоактивных веществ на площадке "4а";

- подземное ядерное испытание на площадке "Сары-Узень" в скважине № 1003 (а также в скважинах № 101, № 125- для "западных" территорий) [Error: Reference source not found^{, Error: Reference source not found}].

Отбор проб почв на всех исследуемых участках проводился в местах с наиболее высокими уровнями радиоактивного загрязнения. Точки отбора проб почвы были привязаны к точкам отбора проб растений, отбираемых для определения коэффициентов накопления радионуклидов растениями.

На испытательной площадке «Дегелен» отбор проб почв на территории припортальных участков штолен № 176 и № 177 проводился вдоль русла водотоков по мере отдаленности от порталов штолен. Было заложено 30 и 36 исследовательских площадок, соответственно, с отбором проб почвы на глубину 20 см, площадью не менее 100 см².

На площадке «Опытное поле» было заложено 32 исследовательских площадок. Отбор проб проводился на глубину 0-5 см, площадью 100 см², на участках, непосредственно прилегающих к эпицентрам испытаний. Всего было выделено 5 соответствующих участков

На, так называемых, «фоновых» участках– «северной» и «западной» частях территории СИП было заложено 8 и 10 исследовательских площадок, соответственно. Отбор проб проводился на глубину 0-3 см, с площади 600 см².

Общая схема расположения исследуемых участков представлена на рисунке (Рисунок 1)

Рисунок 1. Схема расположения исследуемых участков СИП.


Изучение форм нахождения радионуклидов.

Для оценки биологической доступности радионуклидов, отражающей их распределение между элементами почвенного поглощающего комплекса, используют два основных показателя - совокупность форм нахождения радионуклидов в почве и коэффициенты перехода (накопления) в растения [⁷].

Среди многообразия форм состояния радионуклидов в природных средах с точки зрения прогнозирования их распространения и поведения в окружающей среде целесообразно прежде всего выделять водорастворимую, обменную и необменную формы [⁸, ⁹]. Такое определение в достаточной степени условно, поскольку закрепление радионуклидов в почвах является следствием различных процессов и доступность образуемых соединений для корневого поглощения различается в зависимости от физико-химических свойств самих радионуклидов [¹⁰].
Изучение форм нахождения радионуклидов в данной работе проводилось с использованием метода последовательного экстрагирования, общая схема которого приведена на рисунке (Рисунок 2).
Рисунок 2. Общая схема последовательного экстрагирования.

Для первых пяти форм нахождения каждая последующая вытяжка извлекает формы соединений, входящие в предыдущую.

Водорастворимые формы выделялись дистиллированной водой H₂O (при соотношении почвы и выщелачивающего раствора 1:5). Обменные формы - с помощью раствора 1М CH₃COONH₄ (рН=6,8) (1:5). Органические формы экстрагировали с использованием раствора 0,1н NaOH. Необменные (кислоторастворимые) - подвижные и фиксированные формы, выделяемые растворами 1н HCl и 6н HCl, соответственно. Прочносвязанные формы, которые не вытесняются вышеперечисленными реагентами, определяли непосредственно в остатках почвы после экстрагирования.

Время контакта почвы с выщелачивающим раствором на всех этапах эксперимента составляло не менее 12 часов.

Известно, что в водную вытяжку переходят катионы радионуклидов, десорбирующиеся из почвы по механизму ионного обмена, а также растворимые комплексные соединения радионуклидов с компонентами почвы ( в нейтральной или анионной форме). Концентрация катионов радионуклида в растворе водной вытяжки устанавливается в соответствии с положением ионообменного равновесия, которое определяется величиной обменной емкости почвы и концентрацией обменных ионов в растворе. Основными обменными ионами в почве являются Ca²⁺, Mg²⁺, Na⁺, K⁺ и H⁺ [¹¹]

В ацетатно-аммонийную вытяжку переходят радионуклиды, сорбированные в почве по механизму обменного обмена [Error: Reference source not found, Error: Reference source not found].

Органические формы, экстрагируемые раствором 0,1н NaOH, содержат в себе радионуклиды, связанные с органическими веществами почвы. В частности, в составе фракции I - гуминовые кислоты и фульфокислоты (ГК и ФК) и их соли, свободные или непрочно связанные с минеральной частью почвы, растворимой в 0,1н растворе NaOH (по Тюрину) [¹²]. Как известно, растворимые гумусовые вещества могут взаимодействовать с катионами тяжелых металлов, а также с искусственными радионуклидами, образуя гуматы, фульваты. Эти реакции подчиняются закономерностям образования и поведения простых или комплексных гетерополярных солей и оказывают влияние на миграцию, аккумуляцию и поступление в растения токсичных элементов.

Кислоторастворимые соединения экстрагируемые раствором 1н HCl включают в себя радионуклиды, преимущественно, в необменном состоянии, т.е. те формы радионуклидов, которые не переходят в почвенные растворы в природной среде при обычных условиях, но способные поглощаться растениями при корневом пути поступления, образуя, так называемый, потенциально-доступный резерв [¹³, Error: Reference source not found]. В кислотные 6н HCl вытяжки переходят радионуклиды в необменном, так называемом необратимо сорбированном, недоступном растениям состоянии.

Прочносвязанные формы содержат в себе радионуклиды, не растворяющиеся в вышеперечисленных реагентах и недоступные растениям.

Содержание ¹³⁷Cs и ²⁴¹Am в образцах почвы и вытяжках определяли инструментальным гамма - спектрометрическим методом. Удельную активность ⁹⁰Sr в образцах почвы определяли неразрушающим методом - прямым инструментальным измерением эффективной удельной активности ⁹⁰Sr на бета - спектрометре с программным обеспечением «Прогресс». Объемную активность ⁹⁰Sr и ^239+240Pu в образцах вытяжек - радиохимическим методом.
Изучение физико-химических свойств почвы.

В почвенных образцах наряду с содержанием радионуклидов определяли физико - химические параметры. Определяли гумус по методу Тюрина в модификации Никитина; рН водной вытяжки - потенциометрическим методом; сумму поглощенных оснований – трилонометрическим методом; содержание водорастворимых солей; содержание карбонатов – объемным методом; гранулометрический состав – пипет - методом [¹⁴, ¹⁵, ¹⁶, ¹⁷].

Из общего описания почвенного покрова и полученных почвенных характеристик (Таблица 1) можно отметить, что почвы 2-х исследуемых экосистем штолен № 176 и № 177 относятся к почвам лугового ряда.Почвы маломощные. Мощность почвенной толщи в русле не превышает 40 - 60 см, в береговой зоне 20 - 40 см. Они достаточно хорошо гумусированы, особенно по центру русла, хорошо промыты от легкорастворимых солей и карбонатов. рН водной суспензии редко нейтральная, чаще слабощелочная или щелочная. В почвенно - поглощающем комплексе преобладает катион Са. По механическому составу на участке детального обследования экосистемы водотока штольни № 176 почвы, в основном, легкосуглинистые и супесчаные, реже средне суглинистые, тогда как на участке водотока штольни № 177 среди рыхлых отложений преобладают средние и тяжелые суглинки. Это обусловлено уменьшением уклонов, и, как следствие, снижением дренированности территории. Все исследуемые луговые почвы долин отличаются включением по всему почвенному профилю большого обломочного материала: хряща, крупного песка и крупной пыли. Необходимо отметить, что в луговых почвах экосистемы водотока штольни № 176 содержание илистых частиц находится в пределах 0,1-11%, а в почвах экосистемы штольни № 177, подвергающихся меньшей дренированности, содержание ила достигает 19-31%. Таким образом, уменьшение уклона местности, и, соответственно, скорости потока, приводит к изменению естественной дренированности территории, что отражается в почвенных показателях: увеличивается количество тонких частиц, отмечается накопление легкорастворимых солей в поверхностных горизонтах, увеличивается количество тонкого гумуса [¹⁸].

На основании проведенных полевых и лабораторных работ (Таблица 1) можно сказать, что почвенный покров достаточно однообразный. Исследуемые почвы относятся к светло-каштановым, суглинистым. Все почвы карбонатные, вскипание отмечается как с поверхности, так и с нижней части гумусового горизонта..На глубине около 100 см на всех исследуемых площадках встречен дресвянно-супесчаный пылеватый горизонт. В момент обследования грунт свежий, но на более глубоких отметках или весной он может быть водонасыщенным. Но при наличии уклона поверхности на север, он может служить дренажной системой для данной территории, но, по-видимому, слабой, так как в противном случае, почвогрунты в пределах 1м от поверхности не были бы карбонатными.

Почвы исследуемой территории площадки "Опытное поле" с поверхности слабощелочные или щелочные с РН от 7,0 до 8,4. Книзу щелочность почв усиливается до 7,9-8,8. Содержание гумуса находится, в основном, в пределах 2-3 %, но в некоторых случаях значения повышаются до 5 %. В поверхностных горизонтах сумма легкорастворимых солей менее 0,100%, что позволяет их отнести к незасоленным. Но с глубиной засоление увеличивается, и сумма солей достигает 0,5276 %. Среди поглощенных оснований наблюдается абсолютное преобладание содержания Са над Mg.
Таблица 1. Физико-химические показатели исследуемых почв.

Почвенные характеристики	Шт. № 176	Шт. № 177	«Опытное поле»
Концентрация органического вещества, С, %	14,0 7,1 ÷ 23,0	16 11 ÷ 21	1,7
рН водной суспензии (актуальная кислотность)	7,5 6,8 ÷ 7,9	7,5 7,1 ÷ 7,9	7,9 7,0 ÷ 8,8
Сумма солей, %	0,045 0,02 ÷ 0,27	0,2 0,05 ÷ 0,6	0,13 0,04 ÷ 0,62
Сумма обменных оснований, мг-экв/100 г	27 17,0 ÷ 40,4	41 28 ÷ 52	14,7 6,0 ÷ 79,2
Карбонаты, %	-	-	1,3 0,1 ÷ 5,0
Гранулометрический состав)
содержание физической глины (частиц почвы размером <0.01 мм), % в том числе:	23,0 15,0 ÷ 37,1	42,0 32 ÷ 59,0	27,5 67,6 ÷ 40,4
илистых частиц (<0.001 мм), %	5,3 0,13 ÷ 10,8	24 19 ÷ 31,1	17,7 40,9 ÷ 23,8
мелкой пыли (0.001-0.005 мм), %	9,1 0,2 ÷ 17,1	9,4 3,4 ÷ 25,0	9,2 0,53 ÷ 23,9
средней пыли (0.005-0.01 мм), %	8,6 3,3 ÷ 13,8	9,4 3,2 ÷ 15,4	8,2 0,29 ÷ 17,3
содержание частиц крупной пыли (0.01-0.05 мм), %	29 12,6 ÷ 41,0	35,0 3,2 ÷ 48,4	12,1 2,9 ÷ 22,4
Удельная активность 137Cs в почве, Бк/кг	27 371 452020 ÷ 26,0	1900 16 ÷ 8700	2851 340 ÷ 9000
Удельная активность 90Sr в почве, Бк/кг	11 874 610 ÷ 33050	72000 1700 ÷ 117000	4200 560 ÷ 29000
Удельная активность 241Am в почве, Бк/кг	Не опр.	400 200 ÷ 700	8740 700-101600
Удельная активность 239+240Pu в почве, Бк/кг	Не опр.	6300 3000 ÷ 12000	83361 900 ÷ 1 300 000

(Приведены средние значения (над чертой) и диапазон значений (под чертой))

Результаты изучения форм нахождения радионуклидов в почвах степных экосистем участка Опытное поле в инастоящий момент продолжаются. Получены данные исследований 12 проб почв по содержанию форм нахождения радионуклидов ¹³⁷Cs и ²⁴¹Am. Данные представлены в таблице (Таблица 2).

Таблица 2. Содержание форм нахождения радионуклидов в почвах площадки «Опытное поле», % от суммарного содержания.

В связи с тем, что в большинстве случаев получены неколичественные результаты (значения менее предела обнаружения используемой методики исследования) в таблице приведены оценочные данные содержания форм нахождения исследованных радионуклидов. Для ¹³⁷Cs наблюдается характерная для данного радионуклида картина - основное содержание (99%) представлено в прочносвязанной форме. Содержание радионуклида ²⁴¹Am, в основном, также представлено в прочносвязанной форме (81%), менее значительной по содержанию радионуклида является подвижная форма (18,3%).

Для общего понимания картины о содержании форм нахождения изучаемых радионуклидов в почвах различных участков СИП, целесообразным является проведение сравнительного анализа содержания форм нахождения каждого из изучаемых радионуклидов в почвах всех исследованных участков. Обобщающие данные представлены в таблице (Таблица 3)
Таблица 3. Содержание форм нахождения радионуклид ¹³⁷Cs в почвах всех исследуемых участков, % от суммарного содержания.

Физико-химическое состояние радионуклидов, поступивших в почвенно-растительный покров, с течением времени изменяется в зависимости от их собственных свойств, особенностей поглощающего комплекса и генетического строения почвенного профиля, а также ряда экологических факторов. В результате изменяется миграционная способность радионуклидов и их доступность растениям. Сравнительный анализ показывает, что отличительные рельефные, почвенно-климатические условия различных друг от друга исследуемых экосистем существенно отражаются на биологической подвижности изучаемых радионуклидов.

Поведение радионуклида ¹³⁷Cs в почвах всех исследованных участков принципиально не отличается. В общем, механизм поведения радионуклида ¹³⁷Cs в почвах исследованных участков СИП схож с механизмом поведения в почвах при глобальных выпадениях [Error: Reference source not found]. Особенно это выражено в почвах площадки «Опытное поле», практически достигая 100% от содержания всех форм. В почвах экосистем в районе штолен № 176 и № 177 содержание недоступных форм также значительно, порядка 86% - 91%. Очевидно отличие поведения радионуклида ¹³⁷Cs в почвах «фоновых» участков, в которых распределение радионуклида происходит в сторону увеличения содержания доступных форм (обменных и подвижных) радионуклида ¹³⁷Cs. Известно, что радионуклид¹³⁷Cs в большей мере связан с минеральной частью почвенно-поглощающего комплекса, которая играет весьма важную роль в подвижности его в почве и переходе в растения [²⁵]. Возможно, немаловажную роль в данном факте играет отличие минералогического состава почв «фоновых» участков, которые на данный момент еще не изучены.

Результаты содержания форм нахождения радионуклида ²⁴¹Am приведены в таблице (Таблица 4).

По содержанию форм нахождения радионуклида ²⁴¹Am значительно отличаются почвы «фоновых» участков. Повышено содержание обменных форм радионуклида, достигая по оценочным данным 18% и 31% в почвах «северных» и «западных» территорий, соответственно. Содержание подвижных форм радионуклида для двух участков составляет 58% от суммы всех форм. Доля прочносвязанных и форм не превышает 24% и 12 %, соответственно.

Соотношение форм нахождения радионуклида ⁹⁰Sr в почвах «западных» территорий принципиально не отличается от соотношения форм нахождения в луговых почвах.

Наибольшее содержание обменной формы радионуклида ⁹⁰Sr отмечается в почвах «северных» территорий, превышая 77% от суммарного содержания всех форм радионуклида. Противоречивый характер имеет поведение радионуклида ⁹⁰Sr в почвах «фоновых» участков при практически схожем уровне и характере радиоактивного загрязнения, а, следовательно, и изначально одинаковых физико-химических состояниях радионуклида ⁹⁰Sr в выпадениях, оказавших значительное влияние на радиоактивное загрязнение данных территорий.

Преимущественное включение радионуклидов в ту или иную группу соединений зависит как от их собственных свойств, так и от свойств почв, в которые эти нуклиды попадают [²⁶]. Вероятнее всего, причина кроется в отличии минералогического, химического состава, емкостей поглощения, сорбционной способности и других почвенных характеристик исследуемых участков.

Наибольшей тождественностью поведения и стабильностью в исследуемых почвах обладает радионуклид ^239+240Pu. Имеющиеся данные по содержанию форм нахождения данного радионуклида в почвах экосистемы в районе штольни № 177 и «фоновых» территорий показывают, что основное содержание данного радионуклида находится в прочносвязанных, недоступных растениям, формах.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

По содержанию подвижных форм исследованные радионуклиды можно расположить в следующий убывающий ряд:

Предварительные обобщающие данные позволяют сделать вывод о том, что наибольшей тождественностью в поведении в почвах, а возможно, и наибольшей долей прогнозируемости поведения обладает радионуклид ^239+240Pu. Содержание недоступных растениям форм данного радионуклида как в луговых почвах с высоким режимом увлажнения, так и в степных почвах территорий с «фоновыми» содержаниями радионуклида составляет не менее 93%.

Основное содержание радионуклида ¹³⁷Cs в почвах всех исследуемых территорий приходится на долю недоступных растениям форм (фиксированная и прочносвязанная). Результаты показывают, что режим увлажнения не оказывает значительного влияния на содержание недоступных форм радионуклида ¹³⁷CsНаибольшей вариацией данных содержания форм характеризуется радионуклид ²⁴¹Am. Предположительно, значительное влияние на подвижность ²⁴¹Am в почвах оказывает режим увлажнения почв. В луговых почвах, отличающихся более высоким режимом увлажнения, содержание подвижных форм радионуклида увеличивается. Почвы площадки «Опытное поле», отличающиеся высокими уровнями загрязнения радионуклидом ²⁴¹Am, характеризуется наиболее высокими содержаниями прочносвязанных форм радионуклида.

Радионуклид ⁹⁰Sr отличается наибольшей подвижностью в почвах всех исследованных участков. Наибольшая подвижность радионуклида ⁹⁰Sr зафиксирована в почвах «северных» территорий СИП.